Nel 1247 Raimondo è nominato paggio del re e in seguito siniscalco e maggiordomo dell'Infante. Nel 1257 sposa Bianca Picany dalla quale ha due figli ma nel 1262 avviene la svolta nella sua vita. Nella sua Vita coetanea Lullo narra la propria conversione: ha cinque visioni di Gesù e alla quinta si convince, benché peccatore, di aver ricevuto la chiamata da Dio. Decide di farsi missionario e di convertire i musulmani e gli ebrei, i quali, già credendo nell'esistenza di un essere del quale non si può pensare altro di maggiore devono necessariamente essere cristiani.

Dopo un pellegrinaggio a Santiago de Compostela, studia filosofia, teologia, medicina, il latino, il provenzale e l'arabo; assimila parte della cultura dell'epoca: Aristotele, Platone, Agostino d'Ippona, Anselmo d’Aosta, Riccardo di San Vittore, i filosofi arabi. Compone una prima versione dell'Ars magna e il Libro della contemplazione in Dio. Nel 1295 si fa terziario francescano ad Assisi.